Następnie w latach 1912-1922 był trenerem Torino FC, a także dwukrotnie przez krótki czas prowadził reprezentację Włoch (1921 i 1924), a w latach 1924-1926 był trenerem AC Milan.
Vittorio Pozzo w 1929 roku ponownie objął reprezentację Włoch, z którą w latach 30. święcił największe sukcesy. Zdobył z nią dwukrotnie mistrzostwo świata w 1934 i 1938 roku, a także doprowadził ją do wywalczenia złotego medalu na letnich igrzyskach olimpijskich 1936 w Berlinie. Jest jedynym do tej pory trenerem, który dwukrotnie wygrał mundial oraz wygrał mundial i igrzyska olimpijskie.
Był także trenerem reprezentacji w czasie II wojny światowej, a także po jej zakończeniu. Pozzo odszedł po igrzyskach olimpijskich 1948 w Londynie. Pozzo po raz ostatni prowadził reprezentację Włoch w przegranym meczu ćwierćfinałowym 5:3 z reprezentacją Danii. Łączny bilans meczów Włochów pod wodzą Pozzo: 90 meczów - 61 zwycięstw - 16 remisów - 13 porażek.
Pozzo jest twórcą taktyki Metodo – ustawienia, które było zmodyfikowaną wersją piramidy, czyli ustawienia 2-3-5. Metodo polegało na wycofaniu dwóch napastników (2-3-2-3), dzięki czemu drużyna była skuteczniejsza w obronie i mogła łatwiej wyprowadzać kontrataki.